【研究成果】探索拓撲外爾金屬中量子震盪的厚度依賴性

撰稿  /  鄭淳澧 (科學推展中心特約編輯)

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在微觀的物質世界中，我們使用各種理論去預測新型材料的行為，希望找出新一代材料及其應用方式，例如用能帶理論去預測金屬、半導體、半金屬的行為，在凝聚態物理學中，習慣在動量空間中描述電子的能階分布，從物質材料的晶格週期結構，搭配動量空間的能帶及其拓樸特性，物質材料的熱、電、磁、光等特性得以獲得進一步的了解並可作為未來發掘新穎物質材料特性的重要基礎。

近期拓樸物質材料的研究中，拓撲外爾半金屬（topological Weyl Semimetal，WSM）因其本體能帶外爾節點（bulk Weyl nodes）及不尋常的費米弧表面態 （Fermi-Arc surface states）而聞名。如圖1(a) 所示，此特殊的本體態與表面態關聯性（bulk-surface correspondence）致使「非局域性」外爾軌道效應（Weyl-orbit effect，WOE）引起的不尋常量子震盪在理論上被提出。WOE 的一個重要結果是量子震盪相位對系統厚度（圖1(b) 中的 Lz）的依賴性，因此生長高品質 WSM 薄膜相當重要，為此由中央研究院物理研究所李偉立副研究員所主導的跨國研究團隊成功運用氧化物分子束磊晶成長技術（圖2(a)）成長單一晶相的鐵磁性釕氧化物磊晶薄膜 SrRuO₃（SRO）並驗證了WOE與薄膜厚度相關的獨特特性 [1]。

圖2(b) 為厚度約 13.7 nm 的單一晶相 SRO 薄膜的原子晶格排列結構。左邊為 (110) 的正交晶系 SRO 在 SrTiO₃ (STO) (001) 基板上的原子堆積圖，右邊為顯示截面原子排列的穿透式電子顯微鏡高角度環形暗場影像圖（STEM HAADF）。圖3(a) 顯示了 SRO 薄膜中電阻率 (ρ) 和霍爾電阻率 (ρ_xy) 溫度及磁場依賴性實驗的測量示意圖，(b) 則顯示了不同 SRO 厚度 (7.7 – 35.3 nm) 的電阻率隨溫度的曲線，溫度在 T ≈ 150 K 時的曲線斜率變化為 SRO 鐵磁性的相變溫度。

當 SRO 厚度減小至 7.7 nm 時，在最低溫度的 ρ 僅微幅增加並仍保有低的電阻率 (~10 µΩ cm @ T = 5 K)，由於釕氧化物的 ρ 對無序雜質表現出高敏感性，這說明了實驗中的 SRO 薄膜具有高結晶度及極低量的無序雜質，這對於後續的實驗能夠進一步觀察到SRO的量子震盪具有關鍵的影響。

在圖4 中，呈現了不同 SRO 薄膜厚度量子震盪曲線，上半顯示了在三個不同厚度的 SRO 薄膜中導電率 (σ) 與磁場強度的關係，最高磁場強度達 35 T，下半則顯示了對應的 dσ/d(μ₀H) 與磁場關係，而顯著的量子震盪在磁場強度略大於 3 T 時被觀察到。透過快速傅立葉轉換 (Fast Fourier Transform，FFT)，量子震盪的週期與頻率分布得以被決定，其中有一頻率為 30 T 的量子震盪具有不尋常的二維度特徵，當 SRO 薄膜的厚度在 10 – 20 nm 的範圍內時，該量子震盪的振幅達到最大。

此外，圖5(a) 中更明顯地揭示了 σ 中的量子震盪相位與 SRO 厚度的關係，在不同的厚度的 SRO 薄膜中，隨著厚度增加，此頻率為 30 T 之量子震盪的相位有明顯往低 1/μ₀H 數值方向偏移，如虛線所示，這些現象與 WOE 的量子震盪特性相吻合。

此實驗結合 SRO 薄膜中的量子震盪量測與 WOE 模擬（圖5(b)），確定了在 10 – 20 nm 時是研究 WOE 效應的最佳厚度，我們也因此清楚觀察到 WOE 的幾個不尋常的特性。回顧整個實驗歷程，從在 STO 基板上成長高純度且單一晶相 SRO 薄膜開始，展現了極低的低溫電阻率（ρ），而在 SRO 薄膜中觀察到的電磁輸運現象也支持 SRO 的拓樸 Weyl 金屬相，最後通過磁場強度最高達 35 T 的量子震盪量測，進一步鑑定出一個頻率為 30 T 的不尋常量子震盪，明確展現出拓撲外爾系統特有的「非局域性」 WOE 量子震盪現象。憑藉對晶相與極低量無序雜質的薄膜生長控制，拓樸外爾金屬 SRO 成為了探索拓撲外爾節點與費米弧表面態絕佳的物質系統平台。完整的實驗數據與分析已發表於2023年 npj Quantum Materials [2]。