撰稿 / 鄭淳澧 (科學推展中心特約編輯)
圖1. 當弛豫壽命與幫浦通量相依時，時域上展現之各種情況。
人們知道材料在不同尺度下的特性差異是相當大的，像在大尺度的世界裡，用牛頓力學便足以描述物體的運動，但在小尺度的世界裡，我們則需要其他理論或實驗來對材料特性做更精準的描述，而今在半導體領域已脫離不了矽奈米結構。
奈米結構的光學特性相當迷人，過去在矽電子學領域，透過電的非線性效應來達到以電控電的元件如電晶體，當來到矽光子學領域，便是以光控光了，為描述奈米材料的光學特性，其中一個相當重要的物理現象是米氏散射。
米氏散射是指當入射光波長小於或等於粒子大小時發生的散射，與瑞利散射不同，瑞利散射是當入射光波長比粒子大許多時發生的散射，瑞利散射會朝粒子四面八方發生，而米氏散射則會沿著光的原行進方向發生。米氏散射的強度與波長並無固定關係，但當入射光波長相近於粒子大小時，會有共振增強的現象發生，此即為米氏共振（Mie resonance）。
臺灣大學物理系朱士維教授與中研院物理所林宮玄研究技師團隊在 2020 年發表利用矽奈米結構具有高折射率形成的米氏共振，可大幅提升光學非線性效應，且反應速度約為一奈秒 (Nat. Comm. 11, 4101 (2020))，在其後的研究中使用了幫浦探測技術，這項技術可以在時域及頻域獲得資訊，其原理為幫浦光打到待測物上，再用探測光探測其數值，兩道光的時間差稱為幫浦探針延遲（Pump-probe Delay），而弛豫壽命（relaxation lifetime）則是載流子（carrier）從激發態回到基態的時間，團隊將幫浦探測技術應用於單一矽奈米結構上，當弛豫壽命（relaxation lifetime）與幫浦通量（pump fluence）相依時，時域上展現了包含線性、超線性以及亞線性效應等瞬態非線性響應。
圖1. (a)(b)(c) 為在不同幫浦通量（1F -> 5F）下，弛豫壽命分別為相等、遞減、遞增時，分別呈現了線性、亞線性、超線性依賴性，在圖1. (a) 右下角為所有曲線歸一化後重疊的情形，圖1. (b)(c) 右下角則分別展示了不同的變化趨勢。圖1. (d) 示意了當幫浦通量與弛豫壽命相依時，就會產生瞬態的非線性，F 是幫浦通量，τ 是弛豫壽命。
圖2. 運用幫浦探測技術於單一矽奈米結構上的實地操作與驗證結果。
接著便是實地操作並驗證結果，圖2. 是一個共軛焦掃描顯微鏡的裝置示意及在 x 方向掃描（x-scan）邊長為 200 nm 的矽奈米塊（SiNB）的共軛成像，實驗亦呈現了不同幫浦通量下的探測軌跡及其歸一化的響應圖，約在 tc = 80 ps 處交會。
圖3. 引入俄歇複合（AR）及晶格溫度上升（AH）擬合得出複合壽命。
此處引入 Auger recombination（俄歇複合，AR），俄歇複合是在半導體中，發生電子與電洞複合後，將能量傳遞出去給另個電子再躍遷的過程，此外，還會造成晶格溫度上升，謂之 Auger heating（AH）。由藍線的 AR、紅線的 AH 的擬合貢獻加總，便得到中間紫線的結果(紫線)，並可計算出相應的複合壽命，而俄歇複合的關鍵在於幫浦通量夠高。
圖4. 俄歇機制下的瞬態。
圖4. (a) 示意了俄歇機制下的瞬態非線性，紅藍曲線是不同的幫浦通量，但相同的複合壽命，此時預期的幫浦通量為線性依賴；若複合壽命隨幫浦通量增加而縮短，則展現了非線性行為。並且通量依賴性在亞線性與超線性之間，還有一個完全飽和的情況，即圖4. (b)，若以時域呈現即圖4. (c)。
圖5. 不同幫浦探測時間延遲下之瞬態演化。
最後，幫浦通量夠高的情況，在不同幫浦探測時間延遲（tD = 0 ps, 75 ps, 80 ps, 90 ps, 7815 ps）下，幫浦探測訊號為通量依賴性，在 0 ps 及 7815 ps 時展現了線性依賴，在 75、80 及 90 ps 時，分別為亞線性、完全飽和與超線性行為，此即為瞬態非線性的演化過程。
為了研究奈米材料的非線性行為，結合了共軛焦掃描顯微鏡及幫浦探測光譜技術，當弛豫壽命與幫浦通量相依時，矽奈米塊出現瞬態的非線性行為，而後透過俄歇複合驗證瞬態非線性的存在。在不同的幫浦探針延遲下，找到了亞線性與超線性響應間的完全飽和響應，為非線性矽奈米光子學打開了一扇大門，且將來可應用於全光學開關及奈米級成像。
